此时，他采取了一系列措施加强汗权，如兴建都城察汉浩特，意为“白城”，用图们汗法典约束诸部，使漠南诸部重新来向大汗朝觐。
他的理想不仅仅是加强察哈尔部的势力，更是要恢复成吉思汗的霸业。
这从他的尊号“神中之神全智成吉思隆盛汗”、“林丹呼图克图圣武成吉思大明薛禅战无不胜无比伟大恰克剌瓦尔迪太宗上天之天宇宙之玉皇转金轮法王”便可看出。
1617年，林丹汗在西藏萨迦派僧侣沙尔呼图克图的劝说下，由黄教格鲁派改宗红教。
萨迦派，狭义上是花教，广义上与宁玛派、噶举派皆属红教。
此时黄教在蒙古经过数十年的传播，已经根深蒂固，林丹汗突然改宗，无疑加剧了信奉黄教的蒙古诸部对大汗的离心力，对林丹汗统一蒙古的事业产生不小的阻碍。
林丹汗还没来得及将统一蒙古付诸行动的时候，东方的努尔哈赤建立后金汗国，对林丹汗与明朝均构成巨大威胁。
努尔哈赤一直在挖蒙古的墙角，努尔哈赤称汗前后，科尔沁、内喀尔喀等部便与努尔哈赤联姻。
1618年，努尔哈赤以七大恨告天，发动侵明战争，明朝则在翌年的萨尔浒之战中败北，辽东岌岌可危。
这时，明朝想到了林丹汗，早在1618年，万历四十六年九月，明朝辽东经略杨镐即提出了“制东夷在先款西虏”的策略，“东夷”指努尔哈赤的后金政权，“西虏”指林丹汗为首的蒙古诸部。
其后户科给事中应震、山西道御史冯嘉会、兵部尚书黄嘉善等大臣建议“以夷攻夷”，利用林丹汗来对付努尔哈赤，以收“渔人之利”。
不过，明朝最先利用的是靠近后金的内喀尔喀，1619年，万历四十七年七月，挟萨尔浒之战余威的努尔哈赤率军围攻铁岭，内喀尔喀中最有实力的宰赛斋赛率万人援明，不料抵城时铁岭已失守，其后又与后金兵交战，大败，宰赛及其二子与巴克、色本、桑噶尔等均被俘获。
八月，明朝另一藩屏叶赫部覆灭，明廷正式将注意力转移到林丹汗身上。
林丹汗与努尔哈赤“素无衅端”，但为了攫取明朝的“赏银”，壮大自己实力，也意图采取联明抗金的战略方针。
1619年秋，明朝派监军王猷带着四千两白银出使察汉浩特，林丹汗称病不见，又借口自己手下没有懂汉字的人，将明朝使臣带来的谕帖弃置一边。
然后指使其叔父脑毛大对明使称“要自举兵杀奴，然事权在憨，恐难擅举”，以提高价码。
最后达成协议，明朝每年赏银4000两，翌年提高为40000两，林丹汗协助明军守卫广宁城，领银之处定于广宁团山、正安堡等处。
在与明朝结盟之后，林丹汗于1619年十月派遣康喀尔拜虎携国书出使后金，该国书“词意骄悖”，林丹汗以“四十万蒙古国之主巴图鲁成吉思汗”自居，蔑称努尔哈赤为“水滨三万女真之主”，警告努尔哈赤不得进犯广宁。
面对这封国书，后金诸臣怒不可遏，一半人主张斩其来使，一半人主张割下其鼻子或耳朵后放回。
当时努尔哈赤正以铁岭之战中所俘的“奇货”宰赛为人质，要挟内喀尔喀与自己结盟，因此无暇处理与林丹汗的外交问题。
与内喀尔喀结盟后，努尔哈赤于翌年正月正式回敬林丹汗，在回信中先大肆数落明灭元后蒙古
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